황화실리콘 제조공정 어려워 가격 비싸 상용화 걸림돌.
공정 최적화와 과정 단순화로 제조비 절감.

한국전기연구원(KERI)과 금오공대 연구팀이 전고체 전지 상용화를 앞당길 수 있는 고체전해질용(아지로다이트 계열) 황화실리콘((SiS2)을 저가에 제조할 수 있는 기술 개발에 성공했다.한국전기연구원 차세대전지연구센터 하윤철 박사팀과 금오공대 신소재공학부 박철민 교수팀은 전고체전지용 고체전해질에 적용할 수 있는 황화실리콘을 저가에 제조할 수 있는 최적의 공정기술을 개발했다고 20일 밝혔다.

전고체전지는 양극과 음극 사이에서 이온을 전달하는 전해질을 액체가 아닌, 화재나 폭발 위험성이 낮은 고체로 대체한 것이다. 그러나 제조공정 및 양산화에 어려움이 있고 단가도 높아 상용화를 위해서는 해결해야 할 과제가 많아 세계적으로 연구개발이 진행되고 있다.

그동안 학계에서는 전고체전지용 고체전해질에 황화실리콘을 첨가하면 이온 전도도와 수분 안정성(moisture stability)을 향상시킬 수 있는 것으로 널리 알려져 있지만 공정 난이도가 걸림돌로 꼽혔다. 황화물계 고체전해질은 수분에 노출되면 황화수소(H2S) 가스를 발생시키지만 황화실리콘을 첨가하면 발생되는 황화수소 가스를 줄일 수 있다.

그러나 황과 실리콘 합성 과정에는 높은 반응온도가 필요하고 이 때문에 황의 증기압이 너무 커지는 문제가 생기는 등 황화실리콘 제조 공정 난이도가 매우 높아 황화실리콘은 가격이 20g당 170만원에 이를 정도로 비싸다.

이에 하윤철 박사팀은 고체전해질용 황화실리콘 제조공정 기술개발에 집중한 끝에 최적의 공정 기술을 개발해 이를 전고체전지용 고체전해질에 적용할 수 있는 발판을 마련했다.

한국전기연구원과 금오공대 연구팀은 황과 실리콘의 배치를 최적화해 합성 조건을 확립하고, 섭씨 800도의 높은 반응온도에서도 황의 기화에 따른 증기압을 버틸 수 있는 완벽한 밀폐 환경을 구현하는 데 성공했다. 연구팀은 최적화 환경에서 제조한 황화실리콘을 고체전해질 제조에 활용한 결과 2배 이상 높은 이온 전도도와 수분 안정성을 확인해 공정 최적화로 제조과정을 단순화하면서 제조비 감소를 기대할 수 있는 결과를 얻었다. 결과물도 상용 제품 품질과 대등한 것으로 분석됐다.

하윤철 박사는 “그동안 황의 증기압 상승을 해결하기 위해 국내외 많은 연구진이 고가의 원료를 사용하거나, 특수 공정을 도입하는 등 어려움을 겪었는데, 전기연구원과 금오공대 연구팀의 기술개발 성과로 고체전해질용 황화실리콘을 저렴하고 쉽게 제조할 수 있는 길이 열리게 됐다”고 말했다.

연구팀은 황화실리콘을 고체전해질뿐만 아니라 액체전해질 기반의 리튬이온전지 음극 활물질 분야에도 적용한 결과 충·방전 과정에서 층상구조 소멸과 회복 현상을 세계최초로 규명하는 등 의미있는 성과를 얻었다고 밝혔다.

한국전기연구원과 금오공대 연구팀의 이번 황화실리콘 관련 연구결과는 우수성을 인정받아 에너지·연료 분야 세계적 논문인 ‘저널 오브 머터리얼즈 케미스트리 에이(Journal of Materials Chemistry A)’ 표지논문으로 최근 선정됐다.

한국전기연구원은 해당 기술에 대한 특허 출원을 준비하고 있으며 관련 기업과 황화실리콘 제조 공정의 규모확대(Scale-up) 및 상용화도 추진할 계획이라고 밝혔다.